Was taugen Reststoffe schneller Brutreaktoren?

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💡 Zusammenfassung (Abstract). Untersucht werden Möglichkeiten der Nachbehandlung bzw. Weiterverwertung von Spaltnukliden, die als Reststoffe einen schnellen Brutreaktor – z.B. den Belojarsker BN800’er oder einen künftigen DFR etc. – verlassen. Es sollten Optionen sowohl einer energetischen Weiterverwertung als auch einer radiotoxischen Entschärfung dieser Stoffe ausgelotet werden.
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ZerfallsNuklide
Quelle: https://en.wikipedia.org/wiki/Long-lived_fission_product

Man kann vortrefflich darüber debattieren, ob eine solche Fragestellung sehr viel an jenem Aufklärungspotential in sich birgt, was das Hauptanliegen der „AG Energetik“ ausmacht. So erfuhr ich im Vorfeld zwar nicht gleich harsche Kritik, aber schon etwas kritische Hinterfragungen, frei nach dem Motto, wen interessiert schon der Rest von dem ursprünglich so problematischen „Atommüll“? Man sollte doch darin nicht mehr „rumwühlen“ und außerdem leistet man dadurch einem Framing der Anti-Atomkraft Bewegung Vorschub, die zu jeder Lösung im Bereich der Kernenergie das passende Problem braucht.

Doch gerade das mit dem Framing sehe ich ganz anders. Vielmehr meine ich selber einen Frame zu setzen und zwar um die Frage nach all den Brütern und schnellen Neutronen überhaupt! Für mich ist Genenation 4 eben nicht mehr die Frage des Ob, sondern evtl. des Wie bzw. Wann. Oder aber „Was taugen Reststoffe von…“. Ganz bewusst frage ich nicht „wohin damit“. Wenn das kein Framing ist… 😉

Soweit so gut. Damit ist aber die Frage immer noch nicht beantwortet, was das alles mit dem Hauptanliegen der „AG Energetik“ zu tun hat, das unverändert darin besteht, eine Aufklärung in Physik zu betreiben, Methoden der Erkenntnisgewinnung zu vermitteln etc. Nun, diese Frage scheint dann doch relativ einfach zu sein. Denn die Erfahrungen gerade mit Quantencomputing haben gezeigt, dass eine noch so abgehobene Physik die wirklich Wissbegierigen zumeist jungen Leute überhaupt nicht abschreckt; eher ist das Gegenteil der Fall. Fragen à la „Was passiert, wenn wir den Brennstoff länger im Reaktor belassen?“ oder „Wie reagieren Spaltnuklide, denen wir eine Neutronendusche verpassen?“ zeugen von einer doch sehr großen Gier nach Informationen und zwar in einer Disziplin, die immer noch zu den unerwünschten da politisch nicht korrekten 🙄 dazu zu rechnen ist.

Und bei dieser Begründung für die Namensgebung unserer AG wollen wir es auch bewenden lassen. Denn es würde den Rahmen des Blogs klar sprengen, mögliche Anwendungsgebiete für all die Spaltnuklide der Aktinide zu erörtern. Klar, bei einem Blick auf https://en.wikipedia.org/wiki/Fission_products_(by_element) läuft einem das Wasser im Mund zusammen. Denn da gibt es allerhand wertvolle Stoffe – von seltenen Erden über Refraktärmetalle bis hin zu Edelmetallen – häufig bereits in stabiler (also nicht-strahlender) Form. Dennoch lassen wir es mit dem lapidaren Hinweis auf die Fachliteratur gut sein und konzentrieren uns fortan auf die Frage, ob und wenn ja, wie die radioaktiven Spaltnuklide, etwa die problematischen 137Cs und 90Sr, radiotoxisch entschärft werden können. Mit anderen Worten, wir legen nun los unter der eigentlichen Überschrift:

Wie kann man die Radiotoxizität der Reststoffe loswerden? Die AG Teil 1

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Dual Fluid Reaktor (DFR) © IFK
Die integrierte PPU (Pyroprocessing Unit) verspricht eine sortenreine Trennung der Reststoffe. Sollte darüber hinaus eine Isotopen-bezogene Trennung möglich sein, wäre das Problem der Rest-Radiotoxizität unter Gewinnung von überaus wertvollen Stoffen vollständig gelöst.

Bereits ein kurzer Blick auf die rechte Hälfte der obigen Tafel lässt einen schon staunen. Denn dass die Spaltung von 235U eine Fülle von Isotopen hervorbringen würde (die dann womöglich jeweils anders zu behandeln wären) lässt sich nun wahrlich nicht behaupten. Vielmehr sehen wir eine überschaubare Anzahl von Nukliden – gerade mal ein Dutzend – die sich offensichtlich in zweierlei Gruppen aufteilen lassen:

    • MLFP (medium-lived fission products): 155Eu, 90Sr, 85Kr, 113mCd, 137Cs, 151Sm, 121mSn;
    • LLFP (long-lived fission products): 99Tc, 126Sn, 79Se, 93Zr, 135Cs, 107Pd, 129I .

Dazwischen sowie unterhalb MLFP’s wie auch oberhalb der LLFP’s gibt es schlicht nichts und das verspricht schon mal die Sache zu vereinfachen. Denn auch wenn unser DFR nicht dafür gedacht ist, ausgerechnet das 235U zu spalten, sind obige Isotope Bestandteil von dem sog. „Atommüll“, also kommen sie zunächst als Brennstoff in den DFR rein, sofern sie von der PPU nicht von vorne herein abgetrennt werden. Dass letzteres nicht sinnvoll ist – dazu gleich mehr.

Ein zweites und viel interessanteres Merkmal, das die Zerfallsnuklide ebenfalls voneinader unterscheidet, ist der sog. (Neutronen-) Resonanzquerschnitt , wobei für uns der Einfangsquerschnitt von besonderem Interesse ist. Was gleichermaßen wie bei der Halbwertszeit sofort auffällt, ist, dass es ebenfalls zweierlei Gruppen gibt, in die sich die Zerfallsprodukte einteilen lassen. Es handelt sich auf der einen Seite um Nuklide mit einem im Bereich von ein paar Barn, bis sogar darunter und auf der anderen Seite um solche mit im Bereich einiger kbarn (Kilobarn); letztere haben wir zuvor grün markiert.

➡ (Neutronen-) Resonanzquerschnitte (auch „Wirkungsquerschnitte“) kann man sich vortrefflich als Zielscheiben vorstellen. Trifft ein Neutron genau ins „Schwarze“, ist die Wahrscheinlichkeit eine Resonanz (also eine wie auch immer geartete Wechselwirkung, Eindringen in den Target-Kern etc.) zu erzielen, nahe 1. Je mehr wir uns von dem Mittelpunkt entfernen, umso geringer wird die Wahrscheinlichkeit einer Wechselwirkung, bis sie außerhalb der Zielscheibe praktisch ausgeschlossen ist. Die Fläche dieser imaginären Zielscheibe ist gerade der Resonanzquerschnitt und wird in Barn angegeben: 1 barn = 10-28 m2.
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Einfangsquerschnitte von einigen Kilobarn, wie wir sie bei den „grünen“ Isotopen ausgemacht haben, bedeuten jedoch nichts anderes, als dass der Neutroneneinfang praktisch sofort erfolgt, also unmittelbar nach Entstehung des jeweiligen Nuklids bzw. nach dessen Beimischung als Brennstoff aus dem sog. „Atommüll“.

Beispiel Europium. 155Eu, mit seinen 3.95 kbarn (!), fängt sich im Nu ein Neutron ein. Das daraus resultierende 156Eu ist mit einem unter 1 barn vor weiteren Neutronen einigermaßen sicher – u.U. Zeit genug um es abzutrennen (dem Flüssigsalz-Kreislauf zu entziehen) und in aller Ruhe den β Zerfall abzuwarten (die Halbwertszeit von 156Eu beträgt 15 Tage). Das hochwertige und stabile 😮 Gadolinium kann bereits nach einigen Wochen „geerntet“ werden:

:mrgreen: (steht für stabil, also nicht strahlend...😉)

Kommt es zu einem weiteren Neutroneneinfang – ob ungewollt oder gar gewollt, falls die PPU dies zu unterscheiden vermag – dann ist es sogar noch besser, denn von 157Eu beträgt lediglich 15 Minuten. Das 157Gd ist zwar mit von 254 kbarn so ziemlich das (Neutronen-) gefräßigste, was es überhaupt gibt, aber das daraus resultierende 158Gd ist wiederum stabil!

Bei 137Cs und 90Sr, den beiden „Tschernobyl-Isotopen“ 🙄, ist die Sache hingegen ein Bit komplizierter. Denn die Wirkungsquerschnitte sind gering und insofern würde es lange dauern, eine dem obigen Europium-Beispiel ähnelnde Zerfallskette zu initiieren. Ich vermute zwar, dass sich der Dopplereffekt überproportional auswirken würde, aber die Gewissheit hierüber können wir letzten Endes nur durch einen realen Testbetrieb erlangen.

Auf der anderen Seite kann man sich vortrefflich die Frage stellen, ob es den Betrieb des Reaktors signifikant tangieren würde, wenn wir die Isotope schlicht drinnen belassen würden. Denn der Reaktor würde da wohl kaum eine „Verstopfung“ erleiden, wenn die stets überschaubaren Mengen von 137Cs und 90Sr auf „deren“ Neutronen sogar mehrere Stunden bis Tage warten würden. Ganz im Gegenteil! Dies würde sogar den Reaktor vor einem unerwünschten Neutronenverlust wirkungsvoll schützen!

So fängt sich 90Sr nicht sehr schnell ein Neutron ein, da lediglich 0.015 barn beträgt. Das bedeutet hochgerechnet ➡ 22 Min. gegenüber 1 Sekunde beim 238U – dann aber geht es richtig los! Denn die Halbwertszeit von 91Sr beträgt nicht mehr die furchterregenden 30 Jahre sondern nur noch ca. 160 Minuten (genau 2 Stunden 39 Minuten 36 Sekunden). Also verwandelt sich das ganze schreckliche Strontium binnen eines Tages zu Yttrium, das zwar nicht stabil ist, aber seinerseits mit von 58 Tagen zu Zirkonium mutiert, das bereits stabil ist und ein begehrtes Refraktärmetall darstellt.

:mrgreen:

➡ Ob diese Hochrechnung belastbar ist, will ich an dieser Stelle noch offen lassen. Der Leser möge hierzu Teil 2 der AG abwarten.
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Sollte die PPU oder welche Vorrichtung auch immer sensibel genug sein und einen weiteren Neutroneneinfang abzuwarten, dann ginge der anschließende doppelte β Zerfall sogar wesentlich schneller:

:mrgreen:

Das 137Cs hingegen scheint zunächst weniger hartnäckig zu sein, weil mit 0.1 barn ca. 7-mal höher ist als beim 90Sr. Der anschließende β Zerfall führt schnurgerade zum stabilen und wertvollen Barium.

:mrgreen:

Weitere evtl. beabsichtigte Neutroneneinfänge beim Cäsium verlängern zwar die β Zerfallsketten, führen aber dennoch zu stabilen Isotopen, wie 139La, 140Ce etc. Dies durchzurechnen wird dem User überlassen.

Zu guter Letzt betrachten wir einen typischen Plutonium-Zerfall:

und widmen uns der Frage, ob mit dem obigen Ansatz – also im Reaktor belassen, Neutroneneinfänge abwarten, abtrennen und abklingen lassen – auch diesen Zerfallsprodukten beizukommen ist und ob es überhaupt Sinn macht.

134Xe beispielsweise, mit seiner Halbwertszeit von 58 Trilliarden Jahre, was das zigfache von Alter des Universums ist 😮, hat sicherlich das Zeug dazu, radiophobe Menschen in echte Depressionen zu stürzen. Jedoch für rational denkende Menschen kann die einzig vertretbare Lösung ➡ nur heißen, abtrennen und das de facto nicht-strahlende Edelgas schön in die Luft entweichen lassen. Die Radiotoxizität ist vielfach geringer, als die der Atemluft!

➡ Nur rein theoretisch, wenn man aus irgendwelchen Gründen (Auftragslage?) z.B. aufs Barium raus sein sollte, könnte man auf von 0.26 barn abstellen und unseren Ansatz weiterverfolgen: da 135Xe einen von ein paar Mbarn hat, können wir mit Fug und Recht von einem doppelten Neutroneneinfang sprechen. Anschließend würden wir noch zwei weitere Neutroneneinfänge abwarten:
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  danach  :mrgreen:
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Mit 103Zr ist die Sachlage hingegen trivial. Dieses Isotop zerfällt in einer Halbwertszeit von nur 1.3 s. ins stabile Niob:

:mrgreen:

Fazit Teil 1. Es ist physikalisch und technisch möglich, Reststoffe, wie sie z.B. einen Dual Fluid Reaktor (DFR) verlassen, in stabile (also nicht-radioaktive :mrgreen:) und zumeist wertvolle Stoffe zu verwandeln. Die praktische Realisierung dieser vollständigen Atommüll-Beseitigung, die sich somit lediglich entlang der Geldfrage entscheidet, kann am Ende nur noch an politischen Rahmenbedingungen scheitern.

AG Teil 2

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Abb. 2.1 238U Einfangsquerschnitte
Quelle © http://www.oecd-nea.org/janisweb/book/neutrons

Im Teil 1 der AG haben wir mit folgender Näherung gearbeitet und es uns insofern etwas leicht gemacht 🙂: die Wirkungsquerschnitte einzelner Isotope haben wir mit denen des 238U (von dem wir ja wissen, dass es sich – früher oder später – schnelle Neutronen einfängt) verglichen und diese implizit auf die Einfangsquerschnitte hochgerechnet. So durften wir beispielsweise im Falle des 155Eu, mit einem von 3.95 kbarn (gegenüber 2.68 barn des 238U) davon ausgehen, dass dieses Isotop der „Neutronendusche“ nicht sehr lange wird standhalten können.

Jedoch bei den beiden sog. „Tschernobyl-Isotopen“ 🙄 137Cs und 90Sr, auf die wir uns im 2. Teil der AG beschränken wollen, ist die Sache wie gesagt ein Bit komplizierter. Denn 137Cs weist 3.7 % des 238U-Wirkungsquerschnitts auf und beim 90Sr sind’s gar nur 0.56%. Das heißt aber, dass bei einer angenommenen durchschnittlichen Lebensdauer ➡ eines des 238U-Kerns von 1 Minute ein 90Sr-Kern über 3 Stunden überleben würde und ein 137Cs-Kern immerhin eine halbe Stunde. Selbst die 3 Stunden könnten wir uns locker leisten – und eine halbe Stunde fürs 137Cs erst recht – aber die Frage ist dann doch die, ob diese Hochrechnung so wirklich stimmt? Oder summiert sich vielleicht der im Teil 1 gemachte Näherungsfehler zu einer Größe, die den Vergleich von Lebenszyklen der Isotope unzulässig werden lässt? Um es vorwegzunehmen: nein, dem ist nicht so; dazu gleich mehr.

➡ Unter durchschnittlicher „Lebensdauer“ verstehen wir hier die durchschnittliche Zeitspanne, in der ein Isotop in seinem Wesen unverändert bleibt, also weder von einem Neutron zerschmettert wird (Fission, Spallation etc.) noch eins einfängt und so zu etwas „transmutiert“, was dadurch „erbrütet“ wird.
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Abb. 2.2 90Sr Einfangsquerschnitte
Quelle © http://www.oecd-nea.org/janisweb/book/neutrons

Um dies herauszufinden und zu belegen werden wir zunächst das gesamte Resonanzspektrum zu betrachten haben – insbesondere im Hinblick auf den Neutroneneinfang vor dem Hintergrund anderer Wechselwirkungen – ferner müssen wir das thermische Spektrum der schnellen bis mittelschnellen Neutronen fokussieren, da jeder „schnelle“ Reaktor mit solchen arbeitet. Dieser Bereich beginnt bei zerfallsfrischen Neutronen um ein paar MeV und endet spätestens bei einer „Abkühlung“ auf 0.1 MeV, wo bereits der Bereich von sog. Resonanzneutronen beginnt.

Betrachten wir die Einfangsquerschnitte von 238U gem. Abb. 2.1, so stellen wir fest, dass diese nach einer kurzen Abkühlung auf 1 MeV auf einen stabilen Wert klettern, der sogar bis über den Bereich der mittelschnellen Neutronen hinweg mit nur wenigen Veränderungen gehalten wird. Das Überraschende dabei ist, dass es sich nicht etwa in den Wert von 2.68 barn handelt, mit dem wir im Teil 1 gearbeitet haben, sondern um lediglich 0.1, allenfalls 0.2 barn – dann allerdings fast schon im Bereich der „mittelschnellen“ Neutronen. Mit anderen Worten, der schnelle Brüter BN800 im russischen Belojarsk „brütet“ erfolgreich bei einem Neutronen-Einfangsquerschnitt von 0.1 – 0.2 barn! Und der DFR würde sich dem besseren Doppler-Effekt entsprechend leichter tun!

➡ Die Antwort auf die Frage, wo die restlichen gut 2 barn abgeblieben sind, erhielt der Leser bereits im vorangegangenen Einschub. Denn die häufigste „Todesursache“ für unser Referenz-Isotop 238U ist nicht der Neutroneneinfang, sondern vielmehr der frontale Treffer, der direkt zur Spaltung (Fission) führt. Dies gilt allerdings nur im Bereich der „zerfallsfrischen“ Neutronen, oberhalb von 2 MeV, wo der Resonanzquerschnitt bei etwa 1 barn liegt. Jedoch bereits eine leichte Abkühlung auf 1 MeV, was immer noch der Bereich schneller Neutronen ist, lässt den Resonanzquerschnitt in den Keller. Unter http://www.oecd-nea.org/janisweb/book/neutrons/U238/MT18/renderer/3653 findet der interessierte Leser jede Menge Infos zu den einzelnen Wechselwirkungen.
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Abb. 2.3 137Cs Einfangsquerschnitte
Quelle © http://www.oecd-nea.org/janisweb/book/neutrons

Die interessanteste Konsequenz aus dieser Erkenntnis wird jedoch erst dann deutlich, wenn wir dies mit unseren beiden „hartnäckigen“ Isotopen 137Cs und 90Sr abgleichen. Denn der Verlauf der barn/eV-Graphen ist in beiden Fällen ähnlich und mit dem von 238U durchaus vergleichbar. Bereits bei 1 MeV wird ein Wert erreicht, der bis in den Bereich der Resonanzneutronen hinein im Wesentlichen gehalten wird. Das Entscheidende dabei: dieser Wert liegt nicht um mehrere Größenordnungen niedriger, als bei 238U, sondern lediglich um genau eine: er beträgt 0.01 barn.

Somit können wir eine sehr pessimistische Annahme aus Teil 1 der AG glücklicherweise dahingehen revidieren, dass die Neutronen-Einfangsquerschnitte von 137Cs und 90Sr lediglich um den Faktor 10 hinter denen des 238U liegen und somit höchstens 10-mal länger auf ein Neutron „warten“ müssen. Mit anderen Worten, selbst wenn die durchschnittliche Zeitspanne bis zum Eindringen eines Neutrons in einen 238U-Kern mehrere Stunden betragen sollte, wäre es spätestens nach ein paar Tagen um die Tschernobyl 🙄 – Kerne schlicht geschehen. Und ich sage „spätestens“, weil beide Isotope auch noch zwischendurch von einem Neutron gewissermaßen „frontal“ erwischt werden können. Die so hervorgerufene „Spallation“, also ein Zerschmettern der Atomkerne, spielt uns noch zusätzlich in die Hände – würde jedoch den Rahmen der AG klar sprengen. Von daher wurde die Spallation, als gewissermaßen Pendant zur Fission von 238U, auf eine separate AG vertagt. Das nachfolgende Paper möge andeutungsweise genügen:

Spallation_reaction_for_fission_products_in_nuclear_waste

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